Nhóm nghiên c cứu của Giáo sư Tiêu Tuyết Chương và Giáo sư Trần Lập Tân từ Đại học Chiết Giang, phối hợp với các lực lượng liên quan từ Đại học Trung Sơn, đã công bố kết quả nghiên cứu mới nhất có tiêu đề "Hiện tượng phân c cực điện tích do đất hiếm gây ra trong hợp kim trung entropy thúc đẩy quá trình sinh hydro nhanh" trên Tạp chí Vật liệu Chức năng Tiên tiến. Nhóm đã đề xuất chiến lược "phân c cực điện tích cảm ứng bởi đất hiếm" để thiết kế các chất xúc tác hợp kim trung entropy hiệu suất cao, đạt được hiệu quả sinh hydro từ quá trình alcohol hóa ammonia borane (AB) ở nhiệt độ phòng, cung cấp những ý tưưởng thiết kế xúc tác mới cho ứng dụng quy mô lớn của năng lượng hydro. Nghiên cứu sinh tiến sĩ Sở Phi và Vương Tấn Trạch là đồng tác giả đầu tiên của bài báo.
Bối cảnh nghiên c cứu cho thấy hợp chất chứa hydro cao ammonia borane (NH3BH3, AB) có mật độ lưu trữ hydro lên đến 19,6% khối lượng và tính ổn định môi trường tốt, khiến nó trở thành vật liệu lý tưởng cho lưu trữ và sản xuất hydro. Sản xuất hydro xúc tác từ AB và methanol có thể được thực hiện ở nhiệt độ phòng mà không tạo ra ammonia có hại, thể hiện tiềm năng làm nguồn hydro cho xe pin nhiên liệu. Trong đó, quá trình khử hydro trên phía methanol là bước quyết định tốc độ, đòi h hỏi phát triển các chất xúc tác có hoạt tính cao và ổn định để thúc đẩy phân h hủy methanol. Các nghiên cứu hiện tại thường sử dụng trung tâm d-band để đánh giá khả năng hấp phụ của chất xúc tác, nhưng do thiếu sự phân biệt rõ ràng giữa hai bước "hấp phụ - hoạt hóa" trong phân hủy methanol, hiểu biết về cơ chế xúc tác chưa đầy đủ, hạn chế việc thiết kế chất xúc tác hiệu suất cao.
Để giải quyết vấn đề này, nhóm nghiên c cứu đã đề xuất chiến lược "phân cực điện tích cảm ứng bởi đất hiếm", đưa nguyên tố đất hiếm La có khả năng cung cấp electron mạnh vào hệ thống hợp kim trung entropy CuCoNi (MEA), điều chỉnh sự phân bố điện tích giữa các nguyên tử và đạt được sự tăng cường hiệp đồng của "hấp phụ - hoạt hóa". Nghiên cứu đã tính toán điện tích nguyên tử trung bình của hệ thống CuCoNiX-MEA (X=V, Cr và sáu nguyên tố khác), sàng lọc La thành phần pha tạp tối ưu, tạo ra sự chênh lệch điện tích đáng kể với Cu/Co/Ni, đặt nền móng cho sự hiệp đồng của "hấp phụ - hoạt hóa".
Nhóm nghiên cứu đã t tổng hợp chất xúc tác CuCoNiLa－MEA đơn pha bằng phương pháp khử nhiệt cacbon，các phương pháp đặc trưng như XRD，TEM xác nhận nguyên tử La đã dung dịch rắn thành công，xác định nhiệt độ t tổng hợp tối ưu là 690°C．Kiểm tra hiệu suất cho thấy giá trị TOF của hạt nano CuCoNiLa－MEA chế tạo ở nhiệt độ này đạt 102 molH2 molcat⁻¹ min⁻¹；khi t tỷ lệ pha tạp La là 0，3，chất xúc tác hoạt động tốt nhất，giá trị TOF tăng lên 147，9 molH2 molcat⁻¹ min⁻¹，cao hơn khoảng 50% so với CuCoNi－MEA．Nghiên c cứu động học cho thấy năng lượng kích hoạt biểu kiến chỉ 31，3 kJ mol⁻¹，thấp hơn so với 35，6 kJ mol⁻¹ của CuCoNi，làm giảm đáng kể rào cản động học phản ứng．
Nghiên cứu cơ chế tiết lộ sau khi đưa La vào，xảy ra hiện tượng phân cực điện tích liên nguyên tử đáng kể：La thể hiện điện tích dương ＋1，124 e，trong khi Cu／Co／Ni mang điện tích âm．La tích điện dương hấp phụ định hướng nguyên tử O của methanol，còn Cu／Co／Ni tích điện âm hấp phụ và thúc đẩy sự phân ly nguyên tử H．Tính toán DFT và mô phỏng AIMD khẳng định năng lượng hấp phụ methanol tại vị trí La âm hơn，với quá trình hấp phụ nhanh hơn và ổn định hơn．Sự kết hợp hiệp đồng “hấp phụ－kích hoạt” nâng cao đáng kể hiệu suất xúc tác．Nghiên c cứu này cung cấp một chiến lược định hướng mới cho việc thiết kế chất xúc tác sản xuất hydro hiệu suất cao，giá thành thấp，có ý nghĩa quan trọng đối với sự phát triển bền vững của năng lượng hydro．
